続いて彼女が主演・ヒロイン級の役割を果たしたのが、吉田大八監督の映画『桐島、部活やめるってよ』(2012年)である。スクールカーストの狭間で揺れる女子生徒・東原かすみ役を繊細に演じ切り、日本映画界にその名を深く刻み込んだ。従来の学園ものの枠組みを破壊した本作は、現代の青春映画における最高峰として今なお語り継がれている。
過剰な演出を削ぎ落とし、リアリティ溢れる感情の揺らぎを体現した彼女の演技力は高く評価され、第36回日本アカデミー賞新人俳優賞を受賞。10代にして日本映画界の第一線を担う本格派女優としての地位を確固たるものにした。