『ちはやふる -結び-』を語る上で欠かせないのが、同世代のトップ俳優たちとの熱いケミストリーです。劇中では綿谷新を演じた新田真剣佑（現：新田真剣佑）と佐野勇斗は、本作での共演をきっかけに深い親交を結びました。
後に二人は映画『サヨナラまでの30分』（2020年）でW主演を務めることになりますが、その強固な信頼関係の原点はまさに『ちはやふる』の現場でした。互いにストイックな役作りを追求する者同士、現場ではかるたの技を競い合い、オフの時間には演技論を語り明かしたというエピソードが残されています。
瑞沢高校の部室シーンでは、部長の太一を演じる野村周平や肉まんくん役の矢本悠馬、机くん役の森永悠希らが佐野を温かく迎え入れ、アドリブの掛け合いを通じて本物の「部活の仲間」のような空気感が醸成されました。このキャスト陣の絆が、映画後半の全国大会決勝シーンにおける圧倒的なエモーショナルさを支えています。
